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【研究背景】
随着可再生能源与先进电子设备持续发展，能源领域对兼具高本征安全、高能量/功率密度的可持续储能系统提出迫切需求。在众多前沿储能技术中，水系锂离子混合电容器（ALIHCs）以高安全的水系电解液为介质，耦合高能量电池型电极与高功率电容型电极，被视为填补水系电池与超级电容器性能鸿沟的极佳方案。
然而，从理论走向实际应用，ALIHCs的能量密度的跃升依然受限于两大核心瓶颈：其一，低电位负极的缺失，限制器件工作电压。当前，尽管基于MnO2等材料的赝电容正极已展现出优异的容量与动力学，但寻求与其高度匹配的负极材料仍面临严峻挑战。若采用传统碳基电容负极，器件整体能量密度将难以逾越30 Wh kg-1的关口；而若转向铁基、钒基等电池型负极，其相对较正的热力学工作电位（通常 > -0.8 V vs. SCE）又会将全电池电压限制在2.0 V以内，使得能量密度始终在30-50 Wh kg-1徘徊。
其二，正负极之间固有的动力学失配严重制约器件倍率与寿命。电池型负极体相内缓慢的离子扩散迟滞，与电容型正极表面极速的电荷存储行为之间，存在着不可逾越的“节奏差”。这种动力学上的严重失配，不仅会导致器件在高倍率运行时极化加剧、容量骤降，更会导致其长期循环过程中微观结构稳定性的下降。
在此背景下，如何开发出兼顾极低工作电位与极速离子传导动力学的创新型负极，并从全局视角优化其与正极的界面协同，是打破现有ALIHCs发展瓶颈的关键。
【工作简介】
面对上述难题，武汉理工大学夏佳乐、刘金平教授与华中科技大学李园园团队提出了一种全新的器件构型策略，以“2.5 V High-Energy Aqueous Lithium-Ion Hybrid Capacitors Using a Sodium Titanate Intercalation Anode and a Pseudocapacitive Manganese Dioxide Cathode”为题，在国际顶级期刊Nano Letters上发表最新研究成果。
该研究跳出传统寻材路径，创造性地将富含氧空位的层状钛酸钠（NTO）插层负极，与无粘结剂架构的赝电容二氧化锰（预锂化δ-MnO2@SWCNT）正极强强联合。这一设计的革新，破解了水系器件电压受限与正负极动力学失配的交叉难题。利用聚丙烯酰胺（PAM）水凝胶电解质的协同界面保护，团队成功构筑了一款工作电压高达2.5 V的超高压水系锂离子混合电容器。该器件展现出70.74 Wh kg-1的超高能量密度与11,500 W kg-1的高功率密度，性能指标全面领跑现有的ALIHCs体系，即便在严苛的高活性物质负载下依然表现出极高的稳定性，为水系储能向高比能迈进提供了坚实的器件工程范式。
【核心结论】
本研究提出并验证了一种有效策略，成功解决了水系储能器件中工作电压与动力学稳定性之间的固有矛盾。其核心在于，将经过缺陷工程调控的NTO低电位插层负极，与结构一体化的无粘结剂赝电容正极进行系统性匹配。这一设计不仅从根本上解决了传统水系混合电容器（ALIHCs）中长期存在的正负极动力学失配问题，同时将器件的工作电压窗口成功拓宽至2.5 V。所构筑的器件实现了70.74 Wh kg-1的高能量密度，并表现出优异的循环稳定性，证实了该技术路线的工程可行性。该工作为钛基负极材料在水系储能领域的应用开辟了新途径，同时对未来高安全、高能量密度水系储能器件的开发具有重要的指导价值。 |
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