韩国开发三层复合固态电解质，锂金属电池实现1000次循环超80%容量保持率

韩国光州——使用纯锂（Li）作为负极的锂金属电池（LMBs）因其极高的理论容量而受到广泛关注。然而，由于枝晶形成、电解质分解以及固态电解质界面形成不均匀等问题，其实际应用受到循环稳定性低和安全问题的限制。

固态电解质是解决这些挑战的一种有前景的方案。它们具有电化学稳定性、机械柔韧性和制造优势。尽管具备这些优势，但其实际应用仍受到离子电导率较低的阻碍，这会限制锂离子的迁移，并加剧与锂金属负极之间的界面问题。

现在，由韩国全南国立大学聚合物工程系及高分子科学与工程学院Chang Mincheol教授领导的研究团队，开发出了一种新型三层复合固态电解质（CSE），能够增强离子传输并抑制锂金属电池中的枝晶形成。Chang教授解释说：“受到贻贝利用天然黏附蛋白附着在岩石上的启发，我们的三层复合电解质将具有化学活性的陶瓷填料与柔性三嵌段共聚物结合起来，从而提高离子电导率和机械强度。”他们的研究于2026年8月3日发表在《Advanced Materials》第38卷第43期。

所提出的三层结构由柔软的外层和坚硬的中央层组成。外层采用PEO/双（三氟甲磺酰）亚胺锂（LiTFSI）基体，中央硬质层则采用聚多巴胺（PDA）包覆的Li7La3Zr2O12（LLZO）颗粒作为陶瓷添加剂，并以聚乙二醇-嵌段-聚丙二醇-嵌段-聚乙二醇（PPP）作为具有延展性的聚合物组分进行增强。这种三层膜通过溶剂辅助分散、流延、热层压和热压工艺制备。

柔软的外层旨在与电极形成紧密接触，并提供Li+传输通道。同时，中间的PDA@LLZO-PPP层形成了机械强度高且具有高导电性的骨架。具体而言，具有化学活性的PDA包覆LLZO（PDA@LLZO）颗粒通过PDA与PEO链之间的氢键耦合以及贯通式导电通路，提高Li+离子的迁移能力。PDA还能够通过选择性地与TFSI-离子相互作用，提高Li+离子的浓度。柔性的PPP聚合物则增强了混合网络，提高其机械弹性，同时有助于抑制锂枝晶生长。

在实验中，优化后的CSE-30设计含有30 wt%的PDA@LLZO，并采用相等的各层厚度，其离子电导率几乎是纯PEO的4倍。该材料还表现出0.81的高锂离子迁移数，这是衡量Li+传输效率的一项指标。在对称电池测试中，CSE-30实现了超过1000小时的稳定、无枝晶循环。在全电池测试中，其容量达到133.6 mAhg-1，在经过1000次充放电循环后仍保持超过80%的容量。

此外，在柔性软包电池配置中，即使电池发生弯折或被部分切割，仍能够继续为LED供电，展示了其机械耐久性和功能可靠性。

“我们的电解质是为下一代锂金属电池而设计的，有望实现电动汽车更长的续航里程、更安全的电池、柔性和可穿戴电子设备，以及具有长循环寿命的电网级储能。”Chang教授表示。

总体而言，这种创新的三层设计为开发更安全、更持久的电池提供了一个具有实际应用价值的方案，并为锂金属电池应用于电动汽车、消费电子产品、可穿戴设备以及电网级储能铺平了道路。

DOI：10.1002/adma.73879

原文链接：https://pmc.ncbi.nlm.nih.gov/articles/PMC13431703/?utm_source=chatgpt.com

（素材来自：Advanced Materials 全球氢能网、新能源网综合）